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1916年10月，19岁的张国焘考入北大理工预科。这位新生初入北大的感受，与他所预期的大相径庭，校内乱七八糟，师生间除授课外，彼此不相闻问。老生的老爷派头和守旧习气，使他大失所望。好在也就几个月的时间，蔡元培任校长，接着又聘陈独秀为文科学长，北大由文科始，开始全面的改革，一切都开始发生了变化。
陈独秀来北大后，《新青年》也因之而迁来北京。北大就这样形成了以《新青年》为中心的新文化阵营，青年学子们都十分喜爱这个杂志。
他是个用功的学生，总想以后以学业安身立命，报效祖国。课余他也常常阅读《东方杂志》《大中华》之类的刊物，希望能找到一条救国治学的新途径。直到1917年春，他看到《新青年》，才产生出他从未有过的感觉，他说：“我一眼就觉得它的命名合乎我的口味，看了它的内容，觉得确适合当时一般青年的需要，顿时喜出望外，热烈拥护，并常与反对者展开讨论。”在北大学生中，他也算是“最先拥护新文化运动的一个”。
1918年5月21日，《大中华报》披露《中日共同防敌协定》，学生们对此协定异常愤怒。次日，北大和其他几所学校的学生，来到总统府，捧着请愿书，恭而敬之地要求见冯国璋总统。这是张国焘初涉政治的第一次行动。当时，他就对这种温和的请愿“觉得太不够味”，他欣赏“天津学生代表郭隆贞女士在总统府门前大哭大闹”的抗议方式，这种热烈的情绪，促使他萌发“激进”的念头，“认为应当从事彻底革命，推翻亲日派的统治”。
他和一些同学发起成立国民杂志社，成员有100多人，多是北大学生，而且，后来都成了五四运动的积极分子。不久，邓中夏又发起组织平民教育讲演团，他是其中的积极分子，讲演的内容多为启蒙教育，也有结合政治形势的讲演。此时对他最有意义的莫过于同李大钊的来往，他说：“我在欧战结束的时候，与当时任北大图书馆主任的李大钊先生来往密切起来了。由于他的影响，使我增加了对于社会主义的兴趣。”
五四运动爆发，北大学生干事会也应运而生，干事会由段锡明、罗家伦、康白情和他等组成，他负责讲演部的工作。5月19日，北京学生全体总罢课，发表《罢课宣言》，讲演部更是走在运动的风口浪尖。他们走街串巷，深入民众，宣讲买卖国货、抵制日货的道理。
北京政府严令禁止北大讲演部的活动，并开始大规模地抓捕学生。6月2日，张国焘等6位同学在讲演中被警察逮捕，这是他平生第一次坐牢。张国焘等的被捕，激起学生和社会各界的愤怒，北京、上海乃至全国各地罢课、罢工、罢市一浪高过一浪，北京政府不得不屈服，答应被囚学生的要求，由警察厅道歉，还用汽车将张国焘等礼送回校。他因此而享有“学生要人”的美称。
