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回到北京，他向李大钊介绍了上海的情况，并转述陈独秀的意见。10月，李大钊、张国焘和张申府在北大图书馆召开了会议，正式成立共产党组织，随后成立支部，李大钊为书记，他负责组织工作，罗章龙负责宣传工作。
1921年6月，北京党接到召开第一次全国代表大会的通知。刘仁静是这样回忆选举出席中共一大代表的，他说：“我记得选举的实际情况是：首先大家一致选张国焘当代表，在选第二个代表时，曾提出过邓中夏和罗章龙，然而他们十分谦让，以工作忙不可分身为由辞谢，这样最后才确定我当代表。”
中共一大在上海召开时，会议主持人理所当然应是陈独秀，可陈独秀因故缺席，而李汉俊、李达不善交往，代表们这才推举张国焘主持会议，毛泽东和周佛海担任记录。在中共一大上，代表们选举出由陈独秀、张国焘、李达组成的中央局，陈独秀为书记，张国焘为组织主任，李达为宣传主任。
中共初创时的组织工作主要是工人运动， 8月中旬，中国劳动组合书记部在上海成立，张国焘为主任。正当他全神贯注于工人运动时，又被推举为中共代表之一，去苏联参加共产国际召开的远东各国共产党及民族革命团体代表大会，这是中共参加首次大型国际会议。会议期间，他还和国民党代表张秋白、工人代表邓培，受到抱病出席会议的列宁的接见。这在当时党内是非常稀罕的殊荣。
回国后不久,中共二大在上海召开，张国焘当选为中央执行委员会委员。从中共二大到西湖特别会议，他都与国际代表马林唱对台戏，反对与国民党党内合作，而坚持建立党外统一战线。1922年10月，陈独秀与刘仁静去莫斯科参加共产国际第四次代表大会，一直到次年1月，他代理陈的职务,主持中共中央工作。
二七大罢工时，他的身份是中央代表，因此也就成为总罢工的主要领导人之一。在震惊世界的“二七惨案”中，他也在被捕之列，只是在工人的帮助下化装成卖花生米的小贩，才死里逃生来到汉口的法租界。
1923年6月，中共三大在广州召开。他因不赞成与国民党的党内合作，而与马林再次发生争执，他的中央委员因此而落选。1924年5月，他们夫妇被逮捕。据上海《申报》报道：“自前日(5月26日，作者注)，侦缉队已开始拷讯，且每日拷打三四次之多。”另据相关档案资料，他在狱中供出了包括李大钊在内的北京党的负责人。
阶下囚的生活使他对自己的信仰产生了怀疑，他说：“在中国如何实现共产主义，我始终想不出个头绪来。”他承认自己现在已经没有“青年那种勇往直前的锐气”。他的革命情绪明显消沉，他自己也表示以后“还是把自己的雄心抑制的好”。
